1994 for altid ændrede hendes liv og skuespillerkarriere. Nægtede tilbuddet om at blive en model agent, Natalie arbejder fortsat hård ved dig selv. Skæbnen var så venlig at denne talentfulde og dedikerede pige giver en stor chance for at spille en stor rolle i filmen af Luc Besson "Leon". Hun bar navnet Hershlag, som er anført i kreditter af filmen. Film kritikere var enige - det ekstraordinært talentfulde tretten år gammel pige stadig opnå en masse. Og ikke lave en fejl.
I løbet af de højt debut blev efterfulgt af andre succesrige roller i følgende film: "rigtige" med Al Pacino og Robert De Niro, Woody Allens musical "Alle siger Jeg elsker dig", "Mars Attacks" Tim Burton!. Betydelig var arbejdet i George Lucas. Portman spillede dronningen af Naboo - Padme. Et interessant faktum er, at den rolle, som tjener Sabău gjorde Keira Knightley, der ser ganske meget gerne Natalie. Dette påvirkede den fremtidige karriere Knightley, der vandt denne rolle kun på grund af den utrolige lighed med Portman.
Af de mange roller skuespillerinden skal understreges, »Mine Blueberry Nights", Wong Kar Wai, hvor Portman spiller en mindre rolle - Woman-player Leslie. Denne rolle var utroligt høje karakterer fra kritikere, der bemærkede, at "denne gang hun spiller en vanskelig teenager eller et barn prinsesse men en moden, fyldig kvinde, skuespiller og ikke længere kan bruges til gavn for rammen sin attraktive udseende." Og, selvfølgelig, "Black Swan" Darren Aronofsky fortjener den Oscar-vindende rolle i filmen også opmærksomhed seere og kritikere.